Wölfli lebte von 1895 bis zu seinem Tode in der Psychiatrischen Klinik Waldau bei Bern. Während seines über dreissigjährigen Aufenthalts schuf er ein umfassendes Werk von 1460 Zeichnungen, etwa 1560 Collagen und 25.000 zu Heften gebundenen Seiten. Er gilt als einer der wichtigsten Vertreter der Art Brut oder der Outsider Art oder Aussenseiter-Kunst. RAWVISION 4–1991, 18–1997, 23–1998, Outsider Art Sourcebook.
Sein Psychiater Walter Morgenthaler widmete ihm 1921 das Buch «Ein Geisteskranker als Künstler», das erstmals einen an Schizophrenie leidenden Patienten als Künstler ernst nahm. Erst lange nach seinem Tod wurde sein bildnerisches und dichterisches Werk, das sich gängigen ästhetischen Kategorien entzieht, einem breiteren Publikum bekannt: der französische Maler Jean Dubuffet stellte 1948 120 Zeichnungen Wölflis in der Compagnie de l‘Art Brut in Paris aus; auf der Documenta 5 in Kassel 1972 wurde ihm der Bereich Bildnerei der Geisteskranken gewidmet.
Wölflis Werk wird seit 1975 in der Adolf Wölfli-Stiftung im Kunstmuseum Bern verwahrt, wissenschaftlich bearbeitet und ausgestellt. Sein Grab auf dem Berner Schosshaldenfriedhof ist inzwischen aufgehoben.
